«Восток-3» был запущен 11 августа 1962 г. в 11 часов 30 минут, а «Восток-4» - 12 августа 1962 г. в 11 часов 02 минуты.

В полёте поддерживалась радиосвязь между кораблями и Землёй. На Землю впервые передавались ТВ-изображения космонавтов, транслировавшиеся по телевизионной сети СССР и Интервидения. В полёте космонавты освобождались от катапультируемых кресел и свободно плавали в кабине в условиях невесомости; проводились медико-биологические эксперименты. Одной из задач совместного полёта двух кораблей был военный эксперимент по программе создания перехватчика спутников, при этом «Восток-3» играл роль цели, а запущенный вслед ему «Восток-4» — перехватчика.
Во время этого полета был установлен новый рекорд продолжительности полёта  (для того времени) — 94 часа 22 минуты.15 августа 1962 г. на А.Г. Николаев приземлился в 9 часов 52 минуты в районе города Каркаралинск Карагандинской области. А в 9 часов 59 минут в районе поселка Атасу Карагандинской области приземлился и Попович. Оба космонавта, а также корабли «Восток-3» и «Восток-4» приземлились, как и было предусмотрено программой полета, в Казахстане.

А.Г. Николаев и П.Р. Попович установили первые мировые рекорды по продолжительности и дальности группового космического полета в классе орбитальных полетов.